Moller werd ook politiek actief. In 1925 werd hij gekozen tot lid van de Tweede Kamer voor de RK Staatspartij (RKSP). Hoewel hij zich voorheen rechts van het midden bewoog, maakte hij toen deel uit van de progressieve, linkse stroming van de partij. Volgens de overlevering bereidde hij zich altijd heel grondig voor en bleek hij een boeiend redenaar. Zijn belangrijkste specialisme was (uiteraard!) onderwijs.

Vanaf 1927 werd Moller ook plaatselijk actief en werd hij namens de RKSP lid van de Tilburgse gemeenteraad. Tussen 1929 en 1935 was hij bovendien wethouder in Tilburg. Na een afwezigheid van vier jaar kwam hij in 1939 terug in de gemeenteraad, tot zijn dood een jaar later.